З липня 1960 до травня 1963 років В'ячеслав Чорновіл працював на Львівській студії телебачення спочатку редактором, потім — старшим редактором передач для молоді.
Почав виступати як літературний критик, досліджуючи творчість Т. Шевченка, В. Самійленка, Б. Грінченка.
Започаткував в Україні національно-визвольний рух шістдесятників разом з І. Світличним, І. Дзюбою, Є. Сверстюком, А. Горською, М. Плахотнюком, Л. Танюком, В. Стусом, Г. Севруком та ін. В'ячеслав Чорновіл був одним з найяскравіших організаторів та активістів цього руху, що в 60-ті —70-ті роки протистояв тоталітарному режимові, виступав за відродження України, її мови, культури, духовності, державного суверенітету. Брав активну участь у діяльності Київського клубу творчої молоді (КТМ).